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加拿大西安大略大学防疫要求更新最新科研分享

发布时间: 2022-09-13 09:56:56
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加拿大西安大略大学防疫要求更新最新科研分享 加拿大西安大略大学(WesternUniversity),又名韦仕敦大学,加拿大公立研究型大学联盟U15的创始成员,坐落于加拿大安大略省伦敦市。大学拥有4...

加拿大西安大略大学防疫要求更新最新科研分享

加拿大西安大略大学(Western University),又名韦仕敦大学,加拿大公立研究型大学联盟U15的创始成员,坐落于加拿大安大略省伦敦市。大学拥有4万名学生,包括来自128个国家的5800多名国际学生。

西安大略大学学术科研分享

单原子-表面空穴耦合作用助力甲醇电氧化。基于选择性原子层沉积技术(ALD)将Ru单原子准确沉积至Pt基催化剂表面空穴。电化学原位红外技术和DFT证明空穴锚定的单原子加速甲醇氧化中间产物CO*的氧化去除;并指出空穴可以提升单原子扩散势垒,有效防止单原子团聚。

背景介绍

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)是一种极具应用前景的新型能源转换装置,可以直接将氢能转换为电能。但是氢气的运输与存储极具挑战,产生安全隐患。有机小分子如甲醇,具有易运输和存储,能量密度高等优点,是一种极具前景的阳极液体燃料。PtRu合金催化剂是目前主流甲醇电氧化用催化剂,但是Pt和Ru在原子尺度上并不是均匀混合,极大程度限制活性位Pt-Ru数量的最大化。

单原子调控的纳米材料可以实现单原子在宿主材料表面最大程度分散,是一种极具前景的新材料。但是单原子具有超高的比表面能,易发生团聚,诱使材料结构突变。因此,稳定单原子材料对其广泛应用具有重要的作用。尽管限域效应可以调控碳负载单原子的稳定性,但是如何在纳米材料表面通过限域稳定单原子却鲜有报道。西安大略大学

研究出发点

l提出单原子-表面空位耦合作用,提升单原子催化活性与稳定性。

l基于选择性ALD技术,实现表面空穴对单原子准确锚定

l基于电化学原位红外技术揭示空穴锚定的单原子可以加速CO氧化脱附

l单原子-空穴耦合作用可以调控Pt的电子结构,并可提升单原子扩散能垒

l催化剂合成。

本文首先合成油胺分子修饰的Pt-Ni纳米粒子,之后在酸性溶液中去除表面与近表面的Ni原子,使得暴露出新鲜原子无油胺分子修饰。基于课题组前期成果(Adv.Mater.,2015,27,277)—油胺分子可以抑制原子的沉积,所以在原子层沉积过程中,Ru原子只能沉积在酸洗后形成的表面空穴中(Ru-ca-PtNi)。

l催化剂性能表征与电化学原位红外表征。

对催化剂进行甲醇电氧化测试,线性伏安曲线(LSV)证明Ru-ca-PtNi具有最高的甲醇氧化活性。通过计算单个位点上的甲醇氧化转换效率,Ru-ca-PtNi催化剂同样具有最高的TOF,证明该催化剂具有最高的本征活性。同时,该催化剂在不同电势下,也具有最高的质量比活性,明显优于Pt/C催化剂。

Ru-ca-PtNi催化剂电化学性能表征。(a)催化剂在Ar饱和0.1 M HClO4中的CV曲线;(b)催化剂在Ar饱和0.1 M HClO4+0.5 M CH3OH混合溶液中LSV曲线;(c)电流密度为5 mA cm-2时的电势以及Tafel曲线斜率;(d)不同催化剂表面的甲醇氧化的转换效率;(e)催化剂在不同电势下的质量活性t;(f)性能对比t。

l电化学原位红外解析反应机制。

为了理解Ru-ca-PtNi催化剂具有高甲醇氧化原因,对催化剂进行电化学原位红外测试。通过测试发现,只有当CO强度发生下降时,才会观察到CO2的红外信号,说明CO氧化去除对于CO2生成至关重要;另一方面,相比于Pt/C等催化剂,Ru-ca-PtNi催化剂的CO信号在更低的电位就可以发生下降,表明空穴-单原子耦合作用加速了CO的氧化脱附,从而促进了甲醇氧化活性。

电化学原位红外表征。(a)Ru-ca-PtNi和(b)Pt/C催化剂的三维电化学原位红外曲线;(c)Ru-ca-PtNi和(d)Pt/C催化剂的二维电化学原位红外曲线;(e)催化剂表面CO和CO2红外峰强度变化。

l电子结构与配位结构表征。

对催化剂进行谱学表征以分析其电子结构与配位结构,价带谱分析表明Ru-ca-PtNi催化剂的d-band center位置最正。基于X-射线吸收谱发现Ru处于氧化态,而且发现Ru-ca-PtNi中的Ru是以单原子形式分散,和预期设计结构相一致。

催化剂电子结构与配位结构表征(a)XPS谱;(b)价带谱;(c)XANES谱;(d)EXAFS谱;(e)小波变换t。

l局域结构表征。

为了分析Ru单原子在催化剂表面相对位置,对其进行球差电镜测试。通过EELS可以证明Ru元素存在,并可证明其在Pt表面均匀的分散。通过EDS mapping测试Ru是以单原子形式存在,并且在Pt表面均匀分散。通过对催化剂局域观察,发现证实单原子分布位置,与预期结构一直。通过理论计算发现,Ru-ca-PtNi催化剂具有最正的d-band center,有助于加速水解离成OH*过程,进而促进CO氧化脱附,与电化学原位红外结果相一致。同时发现Ru-ca-PtNi表面具有更低甲醇氧化能垒,可加速甲醇电氧化。

Ru-ca-PtNi催化剂HAADF-STEMt;(b)Ru-ca-PtNi催化剂EELS谱t;(c)Ru-su-PtNi催化剂HAADF-STEMt;(d)Ru-ca-PtNi催化剂局部HAADF-STEMt;(e)Ru-ca-PtNi催化剂EDS mappingt;(f)Ru-su-PtNi催化剂局部HAADF-STEMt;(g)催化剂的DOS曲线;(h)甲醇氧化机理t。

l稳定性研究与提升机制。

通过循环伏安测试评估催化剂的稳定性,发现空穴耦合的单原子催化剂具有优异的电化学稳定性。不同催化剂循环前后CO溶出曲线特征也证明该结构。理论计算结果表面当单原子处于空穴中,具有更高的扩散能垒,限制其发生团聚,保证了高的电化学稳定性。

稳定性测试前后的催化剂活性衰减t;(b)稳定性测试前后的催化剂的CO平均氧化电位;(c)稳定性测试后Ru-su-PtNi电镜t;(d)Ru-su-PtNi和(e)Ru-ca-PtNi催化剂的CI-NEBt。韦仕敦大学

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加拿大西安大略大学防疫要求更新最新科研分享

总结与展望

提出单原子-空穴耦合作用新机制,为高活性和高稳定性单原子基催化剂设计与构筑提供借鉴与指导作用。同时,构筑的催化剂具有高的甲醇氧化活性和稳定性,加速甲醇型燃料电池的商业化。

加拿大西安大略大学更新新冠防疫政策留学生注意这项新规

据加拿大环球新闻报道,随着2022-23学年的临近,位于安大略省伦敦市的西安大略大学(Western University)将在今年9月继续实施新冠疫苗接种和戴口罩的要求。

所有学生、员工和教职员工仍然需要接种新冠疫苗,在学校里除非可以保持两米社交距离,否则学生和教职工在教室和研讨室必须戴口罩。另外今年新增的一条规定是,要求所有参会者至少打过一次加强针。

更新后的政策要求所有学生、教职员工在10月1日前向学校提交当前的疫苗接种证明。住在宿舍的学生需要在搬进校园之前接种加强针。西安大略大学表示,学校将提供两周的宽限期,以及方便学生前往校园疫苗接种室接种疫苗。

根据学校更新后的政策,国际学生和其他从加拿大以外地方抵加的人,必须遵循联邦疫苗接种要求。

“这一决定是为了保障我们的学生、员工和社区的安全。”西安大略大学的职业健康医生索尼娅•马隆(Sonya Malone)博士说,“上一学年的情况表明,我们的校园社区对口罩和疫苗接种政策持赞同态度,这是成功完成秋季和冬季学期面对面授课的关键。”

去年,该大学是加拿大第一个要求住校学生接种疫苗的学校,也是第一批要求所有学生和员工在到达校园前接种新冠疫苗的学校之一,据说接种率达到了99%。加拿大西部大学

“我们很快就会欢迎来自全国和世界各地的学生来到校园。”该校教务长兼学术项目副校长弗洛伦蒂诺•斯特拉齐克(Florentine Strzelczyk)说,“虽然我们无法预测下一波疫情可能何时到来,但我们相信这些措施将帮助我们保护学生们在西安大略大学的亲身体验。我们希望尽我们所能,在整个学年为我们的学生提供良好的校内体验。”

该大学说,它将在感恩节周末之后重新评估戴口罩的必要性,目标是“尽快”取消戴口罩的规定。

“大学处于一个独特的位置,因为它们欢迎来自世界各地不同国家的成千上万的人回来,其中许多人的疫苗接种率各不相同。”公共卫生医生、Schulich大学流行病学和生物统计学系主任萨维里奥•斯特朗格斯(Saverio Stranges)博士说。

此外,根据大学的最新政策,校园将采取一种“综合方法”,其中包括额外的健康措施,如校内检测、日常健康检查、达到"高通风"标准、加强洗手间和用餐区等人流密集区域的清洁以及废水检测。斯特拉齐克补充说:“这些措施将帮助我们完成我们的学术和研究任务,并着手进行今年秋季的亲自授课和活动计划。”

 

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